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侯军刚教授:单原子催化剂助力电催化全水解研究



时间:2021-10-13 作者: 点击:[]


氢气作为一种可持续能源,是传统化石燃料的替代品,可以缓解温室气体带来的环境问题。电化学全解水是利用电催化剂制备氢燃料的有效途径。目前PtIr/Ru氧化物基催化剂是析氢反应(HER)和析氧反应(OER)的有效催化剂。但其成本高、稳定性差,限制了其大规模应用。因此,制备高效、低成本的电催化剂至关重要。

在各种材料中,含有不同金属(CoNiFe)的二维过渡金属基层状双金属氢氧化物(LDHs)具有独特的层状结构和丰富的活性位点,是很有前途的电催化剂。例如,基于Fe, Co, Ni, ZnMnLDHs已经被广泛研究为OER催化剂。为了优化LDHs的催化活性,已经通过形貌调控、构筑缺陷、电荷转移等发展了不同的策略,然而,利用缺陷工程控制LDH活性位点的结构,并建立缺陷与电催化性能之间的相关性仍然是一个挑战。

 

单原子催化剂合成方法及形貌表征

精细化工国家重点实验室侯军刚教授等人采用缺陷工程和单原子负载策略构筑二维层状双金属氢氧化物,即单原子钌稳定的、缺陷态的NiFe-LDH电催化剂。在催化活性位点的局部配位环境和缺陷的存在的精确调控下,Ru1/D-NiFe LDH10mA cm-2下为析氢反应提供了18mV的超低过电位。在析氧反应中,在10mA cm-2的电流密度下过电位仅为189mV基于优异HEROER性能,将其用于在碱性介质中全解水,由Ru1/D-NiFe LDH组装的双电极池在1.72V的低电压下达到500mA cm2的大电流密度密度泛函理论计算表明,Ru1/D-NiFe LDH优化了HER对氢吸附能的有利调节,表明Ru位点具有更有利的氢吸附焓,同时降低了电催化产氢的热力学势垒。在OER反应中Ru-O部分被认为活性位点,Ru1/D-NiFe LDHRu-O位点的速率决定步骤是 OH*形成步骤。Ru-O位点的限速步骤的过电位降仅为0.38 eV,加速了OER反应动力学。该文章“Engineering single-atomic ruthenium catalytic sites on defective nickel-iron layered double hydroxide for overall water splitting”为题发表在国际期刊Nature子刊(Nature Communications, 2021, 12, 4587)。论文第一作者为易记域名5139vip翟潘龙,夏明月和吴运祯博士生,通讯作者为侯军刚教授。

文章链接https://doi.org/10.1038/s41467-021-24828-9


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